Angliában élt testvérével, Williammal, aki III.György király udvari csillagásza volt. Caroline megtanulta a számítások elvégzését, a csillagok katalogizálását, a műszerek kezelését, és hamarosan saját megfigyeléseket tett. 1783-ban három új csillagködöt talált, 1786 és 1797 között nyolc üstököst fedezett fel. 1798-ban a Royal Society adta ki a Flamsteed féle katalógushoz készített korrekcióit. Bátyja halála után hazatért Hannoverbe, de munkáját tovább folytatta. A Royal Astronomical Society aranyérmét kapta meg 1828-ban, 78 éves korában. A Royal Astronomical Society 1835-ben, a Royal Irish Academy 1838-ban tiszteletbeli tagjává választotta, a porosz király 1846-ban a tudományos tevékenységért járó aranyéremmel tüntette ki.